Поступив в 1861 году на юридический факультет Московского университета, за участие в студенческих волнениях в том же году был из него отчислен. В 1862 году он вновь сдает экзамены и проходит по конкурсу в тот же университет. Сторонник либеральных идей Урусов в одинаковой мере известен как талантливый защитник и как обвинитель. Из обвинительных речей, произнесенных Урусовым, широкой известностью пользуется речь по делу Гулак-Артемовской и по обвинению Юханцева.